约为20万册 (汉籍12万、日本古籍8万)，另有6000多件中国、日本的古代美术作品。其中珍藏被指定为日本国宝的有元朝赵孟頫和中峰明本尺牍一帖等；被指定为重点保护文物的有宋版《周礼》残本(蜀大字本)2册、宋版《说文解字》8册、宋版《汉书》(湖北提拳茶盐司刊本)40册、宋版《唐书》90册、宋版《外台秘要方》42册、宋版《李太白文集》12册等。馆藏汉籍中还有元版《东京梦华录》、清抄《广雅疏义》等。
日本近代学者内藤湖南曾作四首七绝诗，分别记述了他三万余册古籍善本藏书中最为珍贵的四种宝籍：宋绍兴九年刊《毛诗正义单疏本》、唐写本《说文解字》木部残卷、日本平安朝写本《春秋经传集解》残篇及北宋刊本《史记集解》残本。诗中有“奇篇只合属吾曹”、“书生此处足称豪”的句子，今天读来，那种坐拥千古孤本、堪抵南面君王的自得自负之情，仍然扑面而来。以上所咏及的四种珍本，都被日本文部省确认为“日本国宝”级重要文物。其中除了平安朝写本《春秋经传集解》残篇外，其他三种均为在中国亦堪称稀世珍宝的中国古籍善本。